Er schrieb zwei der ersten Pink-Floyd-Songs und prägte den Sound von „The Piper At The Gates Of Dawn“ (1967) maßgeblich mit – Syd Barrett hinterließ schon zum Beginn seiner nur kurzen Karriere Spuren. Obwohl er sich wegen psychischer Probleme bereits 1968 von Pink Floyd trennen musste, veröffentlichte er mit „The Madcap Laughs“ und „Barrett“ (beide 1970) zwei Solo-Alben, die Referenzwerke des psychedelischen Folk wurden. Dank seines innovativen Gitarrenspiels, das offen für experimentelle Techniken war, ist der Brite trotz seines zurückgezogenen Lebens noch heute Vorbild für viele Rockmusiker.